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中国科大在少层黑磷的化学功能化及稳定性研究方面取得新进展

发布者(zhe):高(gao)海英发布时间(jian):2017-12-27浏览次数:1414

     近日,中(zhong)国科学技(ji)术(shu)大学杨上峰教授、杨金龙(long)教授、季恒星(xing)教授等课题(ti)组合(he)作,在少(shao)(shao)层(ceng)黑磷的(de)化(hua)(hua)学功(gong)能化(hua)(hua)及稳(wen)定性(xing)研(yan)究方面取得新进展。他们(men)通过(guo)叠(die)氮化(hua)(hua)合(he)物与少(shao)(shao)层(ceng)黑磷纳米片(pian)反应,成功(gong)地实现了五配(pei)位共价功(gong)能化(hua)(hua)少(shao)(shao)层(ceng)黑磷纳米片(pian),显著地提高了其(qi)在水中(zhong)的(de)稳(wen)定性(xing),效果优于(yu)文献中(zhong)报道的(de)其(qi)他化(hua)(hua)学功(gong)能化(hua)(hua)方法(fa)。相关研(yan)究成果于(yu)12月(yue)10日在线发表在国(guo)际著名学术期(qi)刊《德国(guo)应用化学》上(Angew. Chem. Int. Ed. 2018, 10.1002/anie.201813218

     少层(ceng)黑(hei)磷作(zuo)为一(yi)种新型二(er)维材料,具有(you)带隙随层(ceng)数可调,载(zai)流(liu)子迁(qian)移率高的(de)特(te)点,在能量转换和存(cun)储、催(cui)化、生物医药等领域有(you)着重要的(de)应用前(qian)景。但是,由于(yu)第(di)五主族(zu)的(de)磷原(yuan)子上存(cun)在孤对电(dian)子,导(dao)致少层(ceng)黑(hei)磷纳米(mi)片(BPNSs)很容易被氧化降解(jie),其(qi)在空气及水环境中稳定性差的(de)(de)问(wen)题严(yan)重制约(yue)了黑磷(lin)(lin)的(de)(de)应用(yong)(yong)。因此(ci)如何提高黑磷(lin)(lin)的(de)(de)稳定性是当前黑磷(lin)(lin)材料研究(jiu)急需(xu)解(jie)决的(de)(de)问(wen)题。共价(jia)功(gong)能化是目前成功(gong)用(yong)(yong)于钝化高反应活性的(de)(de)BPNSs的(de)一种非常重要(yao)的(de)方(fang)法。然而,目前文献中报道的(de)共价功(gong)能(neng)化(hua)方(fang)法仅限于通(tong)过重氮(dan)盐功(gong)能(neng)化(hua)或亲(qin)核加成(cheng)反应形成(cheng)P-CP-O-C单键,虽然可以提高(gao)BPNSs的(de)(de)稳(wen)定性,但是反应后的(de)(de)磷原子为四配位结构,仍(reng)然存在一(yi)个(ge)未配位的(de)(de)单电(dian)子,必然制约(yue)了其钝(dun)化效(xiao)果。因(yin)此,发展新(xin)的(de)(de)共(gong)价功(gong)能化BPNSs的方法从而实现更(geng)好的钝化效(xiao)果是(shi)非常(chang)必要(yao)的。    

     研究人员(yuan)通过(guo)将BPNSs与叠氮(dan)化合物反应,成功(gong)地在黑(hei)磷上加成了P=N双键,获(huo)得了氮(dan)杂苯(ben)甲酸(suan)修饰(shi)的黑磷(lin)纳(na)米片(f-BPNSs)。有(you)趣的是,通过(guo)跟踪该反应进程(cheng),他们发现开始(shi)反应阶(jie)段形(xing)成(cheng)了两种产物(分(fen)别(bie)为加成(cheng)了P=N双键和P-N单(dan)键的产(chan)物),随着反应的进行,P-N单键的加(jia)成产物逐(zhu)渐向P=N双键的加成产物(wu)转(zhuan)化,最终产物(wu)为P=N双键(jian)的加成产物。随后,他(ta)们(men)利用紫外-可见光谱(pu)跟踪了f-BPNSs以(yi)及原始(shi)的BPNSs在(zai)水中(zhong)(无(wu)脱氧条件(jian)下)放置21天的衰减情况,发现f-BPNSs在(zai)水(shui)中(zhong)的稳(wen)定性提高了约12倍,而(er)且比文献中报(bao)道的重氮盐(yan)功能化的钝化效果也提(ti)高了(le)约(yue)4.7倍。其(qi)原(yuan)因在(zai)于在(zai)磷(lin)原(yuan)子上加成了P=N双(shuang)键后,磷(lin)原子为(wei)五配(pei)位(wei)的(de)(de)配(pei)位(wei)饱(bao)和态,孤对电子得(de)以完全(quan)成键,因此(ci)钝化(hua)效果优(you)于文(wen)献中报(bao)道的(de)(de)基(ji)于四配(pei)位(wei)磷(lin)原子的(de)(de)重氮盐功(gong)能化(hua)方法。该结果证实(shi)了通过(guo)五配(pei)位(wei)共(gong)价功(gong)能化(hua)的(de)(de)策略可以实(shi)现更好的(de)(de)稳(wen)定BPNSs的效果,加深了对黑磷(lin)的化学(xue)性质(zhi)的认识(shi),为黑磷(lin)的实际应用奠定了基(ji)础。

 合(he)肥微尺度物质科(ke)学国(guo)家(jia)研(yan)究中心博士生(sheng)刘亚娟为该论(lun)文的第一作者,杨上峰(feng)教(jiao)授(shou)、杨金龙教(jiao)授(shou)、季恒星(xing)教(jiao)授(shou)为共同通讯作者。该项研(yan)究得到了科(ke)技(ji)部、国(guo)家(jia)自然科(ke)学基金委和量子(zi)信息(xi)与量子(zi)科(ke)技(ji)前(qian)沿协(xie)同创(chuang)新中心的资(zi)助。

图1. f-BPNSs的合成路线

  2. f-BPNSs以及(ji)原始的BPNSs在(zai)水中放置(zhi)21天后460 nm处的吸光度的衰减值(a)以(yi)及衰减速率(b)


附文章链接(jie):

http://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.201813218

(化学(xue)与材(cai)料科(ke)学(xue)学(xue)院,合肥(fei)微尺度物(wu)质科(ke)学(xue)国家研究中(zhong)心,量子信息(xi)与量子科(ke)技前沿(yan)协同创新(xin)中(zhong)心)

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