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我系锂电池固态电解质机理研究取得重要进展

发布(bu)者:高海英发(fa)布(bu)时间:2019-04-20浏览次数:481

我系马骋教授组在锂电(dian)池固态(tai)电(dian)解质的(de)离(li)子(zi)传输机理上取(qu)得重要发现。研究(jiu)者用球差校正透射(she)电(dian)镜直接观测到了(le)一(yi)种奇特的(de)非(fei)周(zhou)期性机构。该结构尽管(guan)只有一(yi)个原子(zi)层厚,但(dan)却能对(dui)锂离(li)子(zi)的(de)传输产生(sheng)显著影响,从而成为除(chu)了(le)晶界、点缺(que)陷(xian)以(yi)外的(de)又一(yi)类需(xu)要受(shou)到固态(tai)锂电(dian)池研究(jiu)者密(mi)切(qie)关注的(de)非(fei)周(zhou)期性结构。该研究(jiu)成果近日以(yi)“Single-atom-layer traps in a solid electrolyte for lithium batteries”为题发(fa)表在国际著名学术期刊(kan)《Nature Communications》上(shang)。

全固(gu)态(tai)锂电(dian)(dian)(dian)池因兼具安全性和(he)高能量(liang)密度成为(wei)当前电(dian)(dian)(dian)池研究的(de)热点(dian)(dian),而(er)成功(gong)构(gou)筑这一电(dian)(dian)(dian)池的(de)关(guan)键(jian)在于找到合(he)适的(de)固(gu)态(tai)电(dian)(dian)(dian)解(jie)质。为(wei)了有针对性的(de)设(she)计具备高离(li)子电(dian)(dian)(dian)导率的(de)固(gu)态(tai)电(dian)(dian)(dian)解(jie)质,研究者必(bi)须(xu)先充(chong)分理解(jie)其中锂离(li)子的(de)传(chuan)(chuan)输机理。对固(gu)态(tai)电(dian)(dian)(dian)解(jie)质而(er)言,扰动理想晶体(ti)结(jie)构(gou)的(de)“非(fei)(fei)周期性结(jie)构(gou)”可以(yi)对离(li)子电(dian)(dian)(dian)导率带来数量(liang)级的(de)改变,因此它(ta)们对于理解(jie)离(li)子传(chuan)(chuan)输机理至关(guan)重要。以(yi)往的(de)研究中,受到普遍关(guan)注的(de)非(fei)(fei)周期性结(jie)构(gou)主要包括晶界和(he)点(dian)(dian)缺陷这两大(da)类,而(er)上述工(gong)作则发现了一类新的(de)可以(yi)剧烈影响离(li)子传(chuan)(chuan)输的(de)非(fei)(fei)周期性结(jie)构(gou)。通过球(qiu)差(cha)校正透射电(dian)(dian)(dian)镜对经典(dian)固(gu)态(tai)电(dian)(dian)(dian)解(jie)质Li0.33La0.56TiO3的(de)观(guan)测,研究(jiu)者发(fa)现了大(da)量单(dan)原子(zi)(zi)层缺陷,并且这(zhei)(zhei)些缺陷相互之间(jian)会形成闭合回路。显微学和理(li)论(lun)计(ji)算的(de)综(zong)合分析表明,尽管这(zhei)(zhei)些缺陷只(zhi)有一个原子(zi)(zi)层厚,它(ta)的(de)特殊原子(zi)(zi)构型(xing)却可以彻底阻(zu)止锂离(li)(li)子(zi)(zi)穿过。当这(zhei)(zhei)些缺陷相互结合形成闭环时(shi),被封闭体积中的(de)锂离(li)(li)子(zi)(zi)将无法(fa)逃(tao)离(li)(li),而(er)其外部的(de)锂离(li)(li)子(zi)(zi)也无法(fa)进(jin)入,从而(er)使(shi)得这(zhei)(zhei)部分材(cai)料实质(zhi)上无法(fa)参与离(li)(li)子(zi)(zi)传输。电镜观(guan)测已证(zheng)实该现象在(zai)样品中大(da)量存在(zai),而(er)且Li0.33La0.56TiO3的离子电导率将(jiang)因此下降约1-2个数(shu)量级。研究者把(ba)这种独特的非(fei)周期性结构命(ming)名为“单壁(bi)锂阱”(single-atom-layer trap, SALT)。在未来(lai)的(de)研(yan)究(jiu)(jiu)中,如(ru)果能减少甚至避免单壁锂阱(jing)的(de)形成,离子电导率将(jiang)获显著(zhu)提(ti)升。研(yan)究(jiu)(jiu)者正(zheng)在往这(zhei)个方向进行进一(yi)步探索。这(zhei)一(yi)发现(xian)为离子传输机理的(de)研(yan)究(jiu)(jiu)和材料(liao)的(de)设计优化都提(ti)出了新的(de)方向。《Nature Communications》的审稿(gao)人(ren)对该工作(zuo)给予高度肯(ken)定,认为“这篇文章读(du)起来激(ji)动(dong)人(ren)心,报道了一(yi)个非常新奇(qi)的观测(ce)结果”(“this was an exciting manuscript to read, reporting on a very novel observation”),并且认为 “它将在固态电解质/固态电池领域,甚至(zhi)更(geng)普遍(bian)的(de)在材料科学和电子显微(wei)学共同体(ti)(ti)中(zhong)激(ji)起广泛讨(tao)论(lun)”(“I would … expect that it stirs up quite some discussion both in the solid electrolyte/solid-state battery field as well as generally in the material science and electron microscopy communities”)。

该论文的(de)第(di)(di)一单位为中国科大,共(gong)同第(di)(di)一作者(zhe)依次为中国科大的(de)博士(shi)生朱峰、美国马里(li)兰(lan)大学的(de)博士(shi)生Md Shafiqul Islam、美国Ames LaboratoryLin Zhou博士,共同通讯作者依次为美国(guo)马里(li)兰(lan)大学的莫一非教授(shou)和(he)中(zhong)国(guo)科(ke)大的马骋教授(shou)。该工作得到了(le)科(ke)技部(bu)国(guo)家重点研发计划(hua)、国(guo)家自(zi)然科(ke)学基(ji)金、中(zhong)国(guo)科(ke)学技术大学创新团队培育基(ji)金等项目(mu)的资助。

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